Gracias a la fama conseguida en televisión logró pasar al cine, donde su nombre logró pronto relacionarse con la comedia. Su suerte en el cine ha sido diversa pero ha conseguido varios éxitos como Los cazafantasmas películá de la que además fue el co-guionista con otro de los protagonistas Harold Ramis.
Aykroyd, además, también ha tocado otros géneros cinematográficos. Demostró su talento en el drama con Paseando a Miss Daisy, y también ha tenido buenos resultados en otros campos, como la música. Ha grabado al menos tres discos de blues: Briefcase full of blues, Made in America y Have Love Will Travel (2003). Esta experiencia le llevó a realizar el clásico del cine The Blues Brothers, con su secuela Blues Brothers 2000. Ambas bandas sonoras están disponibles y registran su participación, así como varias recopilaciones.
